Nació en Vinebre (Tarragona), el 16 de octubre de 1840. Jaime de Ossó y Micaela Cervelló fueron sus padres. Jaime y Dolores, sus hermanos. Desde pequeño mostró su deseo de ser maestro, aunque su padre quería que fuera comerciante y su madre sacerdote.
En 1852, cuando tiene doce años, su padre lo envía a Quinto de Ebro (Zaragoza) a casa del tío Juan, comerciante de tejidos. Cayó gravemente enfermo y se le dio la primera comunión por viático. Regresó a Vinebre, a casa de sus padres, para restablecerse y al año siguiente su padre lo envió a Reus a la casa de Pedro Ortal, comerciante, para que siguiera aprendiendo el arte del comercio.
En septiembre de 1854 la epidemia de cólera acaba con la vida de su madre; este mismo año en octubre escribe una serie de cartas de despedida y huye a Montserrat con el propósito de ser ermitaño, pero su hermano Jaime lo encuentra y lo hace regresar a casa mediante la promesa de que hablará con su padre para que pueda seguir su propósito, ese mismo año ingresa en el seminario de Tortosa.
El 21 de septiembre de 1867 es ordenado sacerdote y se queda como profesor en el Seminario. Aquí inicia su intensa actividad catequística, así como su atención a todos los sectores de la sociedad. En 1870, funda la "Pía Asociación de la Purísima Concepción" para Jóvenes campesinos; el semanario "El Amigo del Pueblo" y la revista "Santa Teresa de Jesús".
En 1873 funda la "Asociación de Hijas de María Inmaculada y Santa Teresa de Jesús", la que en 1875 queda convertida en "Archicofradía". En 1876 funda la Hermandad Josefina , el "Rebañito del Niño Jesús" para niños y su obra cumbre la "Compañía de Santa Teresa de Jesús".
Fue inmensa la tarea realizada en su vida sacerdotal. Ha sido llamado "Precursor de la Acción Católica " y patrón de los Catequistas de España por el Papa Juan Pablo II. La gran inspiradora en su misión apostólica fue la Santa de Ávila, Teresa de Jesús, por lo que en todas sus obras trató de infundir las virtudes teresianas que comunicó primero a sus religiosas y de ahí a todas sus obras.
La verdad, alegría, fortaleza, justicia, humildad, agradecimiento, grandeza de alma, pero sobre todo un gran espíritu de fe y confianza en Dios son características de su celo apostólico. Es el hombre del "Todo por Jesús". Enrique de Ossó fue un gran entusiasta de la escuela cristiana. Vio en ella el medio más adecuado para cristianizar a la niñez y a la juventud y a ello dedicó su vida. Sería un grave error pensar que se puede concebir una formación integral del hombre olvidando su vocación trascendente.
Él trabajó intensamente para hacer real esta inquietud y puso en ella todo su entusiasmo apostólico. Hoy sus obras se extienden por: Europa, Asia, África y América.
Murió en el convento de franciscanos de Sancti Spiritus (Valencia), el 27 de enero de l896. Beatificado por el Papa Juan Pablo II el 16 de octubre de 1979 y canonizado en Madrid el 16 de junio de 1993 por el mismo Papa.